Cet article est tiré de L'Édition n°19
Quels sont les comportements de la
matière à une échelle de temps infiniment petite ? Pourrait-on, à cette
échelle, observer voire contrôler les interactions de ses constituants ?
Quelles en seraient les applications possibles ? Dans plusieurs
laboratoires de l’Université Paris-Saclay, des chercheurs et chercheuses
spécialistes de la science ultrarapide tentent chaque jour de répondre à
ces interrogations.
Un milliardième de milliardième de seconde. L’attoseconde (10-18
seconde) est l’unité de temps la plus petite actuellement mesurable. À
cette échelle, même la lumière est lente : celle-ci ne parcourt « que »
0,3 nanomètres (0,3 nm ou 0,3.10-9 m) par attoseconde. Au
laboratoire Interactions, dynamiques et lasers (LIDYL – Univ.
Paris-Saclay, CEA, CNRS), le groupe de recherche Attophysique a pour
objectif d’étudier la matière à des échelles de temps femtoseconde
(10-15 seconde) et attoseconde. « Les
processus de plus en plus petits auxquels nous nous intéressons dans la
matière appartiennent à des échelles de temps de plus en plus petites, explique Pascal Salières, responsable du groupe. Typiquement, la rotation des molécules se fait en quelques picosecondes (10-12
seconde). La vibration des molécules, le mouvement des atomes à
l’intérieur des molécules, tout cela s’effectue à l’échelle inférieure :
en femtosecondes. » C’est d’ailleurs l’observation à l’échelle
femtoseconde des dynamiques atomiques au cours d’une réaction chimique
qui vaut au chimiste égypto-américain Ahmed Zewail le prix Nobel de
chimie en 1999.
Au-delà de l’échelle atomique se dresse le challenge de l’électron,
un des constituants de l’atome. Comment percevoir les dynamiques
électroniques, sachant que celles-ci sont encore plus rapides que les
mouvements atomiques ? « Concernant
l’électron, l’échelle de temps typiquement donnée est de 150
attosecondes. Ce chiffre correspond au temps de rotation d’un électron
sur la première orbite de Bohr d’un atome d’hydrogène », précise
Pascal Salières. Or, observer les mouvements électroniques conduirait à
une étude en détails de processus fondamentaux : le transport
d’informations et les transformations de la matière ont pour vecteurs
privilégiés les électrons (via les transferts de charge, d’énergie,
etc.).
Et après cette étape analytique, viendrait la manipulation de ces processus. « Une
fois qu’on aura compris à l’échelle électronique comment ceux-ci se
produisent, il nous sera possible d’essayer de les orienter, de les
optimiser, de les accélérer, etc. », ajoute le chercheur.
La problématique des sources de rayonnements attosecondes
Mais à l’aide de quel procédé est-il possible de voir des
interactions ultrarapides ? À l’instar d’une photographie, il faut
réussir à « capturer » des images à quelques attosecondes ou
femtosecondes près. Pour cela, il est nécessaire d’utiliser des
impulsions de lumière ultra brèves délivrées par un laser. Mais un
problème de taille a longtemps persisté : les lasers sont
fondamentalement incapables de former des impulsions attosecondes. « La
raison est que l’on se rapproche de la durée du cycle optique : on ne
peut pas produire de rayonnements plus brefs que quelques femtosecondes
en restant à une longueur d’onde dans le visible ou le proche UV », précise Pascal Salières.
En 1988, des chercheurs et chercheuses du Service de physique des
atomes et des surfaces (désormais LIDYL) découvrent la génération
d’harmoniques d’ordre élevé : le sésame qui ouvre la voie vers des
impulsions attosecondes. En électromagnétique, plus la longueur d’ondes
d’un signal est petite, plus sa fréquence (le nombre d’oscillations du
signal par seconde) est grande. Ainsi, en générant des ondes dans le
domaine de l’ultraviolet extrême (XUV), il est possible d’obtenir des
impulsions à oscillations très rapides et à durée d’impulsion fortement
réduites : le record actuel se situe aux alentours de 50 attosecondes. «
On opère en focalisant un laser très intense.
Celui-ci passe à travers un jet de gaz, où il interagit avec des
atomes. Il lui arrache alors une toute petite fraction du nuage
électronique et accélère ses électrons, développe Pascal Salières.
Mais comme, par définition, le champ laser s’inverse toutes les
demi-périodes optiques, les électrons sont rappelés vers les noyaux à ce
moment-là. Sauf qu’ils ont accumulé beaucoup d’énergie cinétique au
contact du laser, qu’ils restituent sous la forme d’un flash de
rayonnement dans l’XUV. » C’est donc en jouant avec «
l’élasticité » de la liaison des électrons avec leur noyau que les
scientifiques créent, à chaque demi-période du laser, un flash XUV
attoseconde. Tel est d’ailleurs le but de la plateforme ATTOLab, conçue
en 2016 et opérée par le LIDYL, qui fournit des sources de rayonnements
attosecondes aux utilisateurs de toute l’Europe.
Deux impulsions valent mieux qu’une
La « photographie » d’un évènement à l’échelle attoseconde s’effectue
en réalité à l’aide de deux impulsions. C’est tout du moins sur ce
principe que repose la méthode « pompe-sonde », utilisée aujourd’hui
pour observer de tels processus. « La “pompe”,
ou première impulsion, excite d’abord un atome et de ce fait, un des
électrons se déplace vers les couches électroniques supérieures, vers la
bande de conduction, explique Marino Marsi, professeur rattaché au Laboratoire de physique des solides (LPS – Univ. Paris-Saclay, CNRS). Ensuite,
l’électron “redescend” dans les couches électroniques, par un processus
naturel de désexcitation. Par une seconde impulsion laser, la “sonde”,
on observe la dynamique de ce phénomène. Cela nous permet d’étudier la
nature dans un état quantique excité, de regarder la matière à l’état
hors-équilibre. » En réussissant à moduler l’écart entre les deux
impulsions laser, et en répétant l’expérience de nombreuses fois (dans
des conditions toujours strictement identiques), les scientifiques
reconstituent image par image le processus d’excitation et de
désexcitation de la matière, à l’attoseconde près.
Mais au-delà du « cliché », qu’en est-il de son « enregistrement » ?
Le système de capture le plus efficace est celui du spectromètre de type
Velocity Map Imaging (VMI). Contrairement à d’autres techniques de
détection, comme le spectromètre à électrons à bouteille magnétique, la
résolution angulaire est ici conservée. Ainsi, avec un spectromètre VMI,
il est possible de projeter les électrons et de reconstruire leur
direction d’éjection ainsi que leur énergie.
Au LIDYL, grâce à la méthode pompe-sonde, les chercheurs et
chercheuses du groupe Attophysique ont étudié l’ionisation résonnante à
deux photons, à travers des états excités de l’hélium. «
Ces mesures sont très intéressantes car elles nous donnent accès, de
façon très fine, au potentiel de mouvement de l’électron et à toutes les
interactions électron-électron, électron-noyau, celles des réseaux
cristallins. Comprendre ces interactions est fondamental pour étudier
les liaisons chimiques », explique Pascal Salières. Plein d’espoir, le chercheur parcourt le champ des possibles qu’offre cette nouvelle physique : « C’est
ce genre d’expérience que l’on va ensuite généraliser à des systèmes
plus complexes que l’hélium, comme des molécules, des nanoparticules,
des solides, etc. pour étudier les corrélations électroniques ».
En effet, seules des approximations théoriques sont aujourd’hui capables
de traiter ces systèmes complexes. Avec de telles nouvelles
expériences, il deviendra envisageable pour les physiciennes et
physiciens de confronter et de valider, ou non, les approximations
théoriques établies. « Il nous sera possible
de mesurer les temps de diffusion des électrons et les effets de
décohérence dus à leurs interactions avec l’environnement. Cela est
essentiel pour définir les propriétés électriques des matériaux et leur
capacité à transporter de l’information. Et nous serons en mesure
d’étudier les effets de décohérence dans la photoionisation. »
Observer « à l’œil nu » l’émission d’un électron
« De plus en plus d’applications émergent,
maintenant que nous sommes capables de produire des sources de
rayonnements attosecondes bien contrôlées », dévoile Pascal
Salières. Au sein de son groupe au LIDYL, la physique attoseconde sert
par exemple à observer le phénomène de l’effet photoélectrique comme
jamais auparavant. C'est Heinrich Hertz qui, au cours du XIXe siècle, a
défini l’effet photoélectrique le premier. En 1921, Albert Einstein
reçoit le prix Nobel de physique pour sa théorie de l’effet
photoélectrique : l’absorption d’une particule d’énergie (un photon) par
un atome s’accompagne de l’émission quasi-instantanée d’un électron.
C’est ce caractère « quasi-instantané » qui tourmente les chercheurs et
chercheuses du LIDYL. Que se passe-t-il entre l’absorption du photon par
l’atome et l’éjection d’un électron ?
Grâce aux impulsions attosecondes et à la technique pompe-sonde, les
scientifiques réussissent finalement à reconstruire les dynamiques
d’émissions d’électrons durant ces phénomènes. En mars 2022, avec des
collègues de l’Institut des sciences moléculaires d’Orsay (ISMO – Univ.
Paris-Saclay, CNRS), de l’Institut lumière matière (ILM – Univ. Claude
Bernard, CNRS) et du Laboratoire de chimie physique - matière et
rayonnement (LCPMR – Sorbonne Univ., CNRS), les physiciens et
physiciennes du LIDYL publient le tout premier film tridimensionnel qui
suit le processus de photoémission, au niveau atomique et à l’échelle
attoseconde. Pour la première fois, l’effet photoélectrique théorisé
depuis plus de 100 ans est observé, attoseconde par attoseconde. Et par
là, les scientifiques résolvent complètement le processus quantique de
photoémission à deux photons de l’hélium. Un résultat marquant : la
photoémission étant à la base des méthodes d’analyse spectroscopique
parmi les plus fines, ces travaux ouvrent la voie à une compréhension
approfondie des effets de corrélation électronique dans la matière,
depuis les atomes et les molécules jusqu’aux solides.
Lou Barreau, enseignante-chercheuse à l’ISMO, s’intéresse d’ailleurs également à l’effet photoélectrique. « Grâce
à la science attoseconde, nous avons découvert que la photoémission
n’est pas instantanée, mais qu’elle est aussi variable selon l’espèce
étudiée, l’énergie envoyée et l’environnement de l’atome »,
explique la chimiste, qui souhaite avant tout relier ces analyses à des
phénomènes chimiques. Au sein de l’équipe Dynamiques et interactions :
rayonnement, atomes, molécules (DIRAM) de l’ISMO, la chercheuse étudie
le processus de photo-émission au sein de différentes molécules : « j’analyse
la photoémission dans les gaz rares et effectue autrement le suivi de
dynamiques (de dissociation ou d’isomérisation) au sein d’une molécule,
grâce à la méthode pompe-sonde. J’observe ainsi les couplages dynamiques
d’électrons ». Les molécules étudiées sont des composants iodés (le diiode I2,
le monochlorure d’iode ICl ou le monobromure d’iode IBr), exploitées en
phase gazeuse pour des questions pratiques : contrairement aux phases
condensées (liquide ou solide), les molécules en phase gazeuse sont
isolées et n’interagissent pas avec des solvants, ce qui permet
d’accéder à leur dynamique intrinsèque. « Mais
l’observation de phénomènes attosecondes en solution est en voie de
développement. Cela aurait un intérêt immense ! C’est quelque chose vers
lequel la communauté attoseconde se dirige », explique Lou Barreau.
En partenariat avec l’ISMO, les chercheurs et chercheuses du LIDYL
étudient aussi de plus près les éjections d’électrons et ce que ces
processus induisent. « On réalise un trou dans le nuage électronique d’une molécule qui peut par la suite migrer d’un bord à l’autre de la molécule, détaille Pascal Salières. En
fonction de l’endroit où ce trou se localise, les liaisons de la
molécule se fragilisent et cela provoque une fragmentation de la
molécule. En contrôlant la localisation de ce trou, il serait possible
d’orienter la fragmentation moléculaire et de contrôler la réactivité
chimique. Les applications qui suivraient, comme la création de nouveaux
produits impossibles à concevoir de façon naturelle, seraient infinies. »
Une physique au champ infini d’applications
Au LPS, Marino Marsi s’intéresse, lui, à la matière quantique et en
particulier aux matériaux topologiques. Ceux-ci possèdent des
caractéristiques aussi rares qu’intrigantes : un matériau topologique
est conducteur d’électricité à sa surface mais isolant en son volume. « Les
électrons de ces matériaux possèdent des propriétés particulières. Ils
sont notamment insensibles aux perturbations : ils sont dans des états
“protégés”. Ce sont ces mêmes propriétés qui font de ces matériaux des
conducteurs idéaux », développe l’enseignant-chercheur. Grâce aux
impulsions laser ultrarapides, il étudie les dynamiques électroniques
de différents matériaux quantiques (graphène, alliage de bismuth et de
sélénium Bi2Se3, de bismuth et de tellure Bi2Te3, etc.).
Hébergée au Laboratoire de physique des deux infinis – Irène
Joliot-Curie (IJCLab – Univ. Paris-Saclay, Univ. Paris Cité, CNRS), la
plateforme LASERIX est, pour sa part, destinée au développement de
sources cohérentes XUV produites par des lasers intenses et à leurs
applications. Elle offre à Sophie Kazamias, responsable scientifique de
la plateforme, et à diverses équipes la possibilité d’étudier plusieurs
types de physiques. Parmi les projets abordés ici, PALLAS vise à mettre
au point un accélérateur laser plasma. « Il
s’agit de transformer un gaz en plasma puis de l’exciter, afin de créer
un champ électrique qui va par la suite accélérer les électrons », expliquent Sophie Kazamias et Moana Pittman, le responsable technique de LASERIX. « Ce
type d’accélération est 1 000 fois plus puissant que les technologies
actuelles d’accélération de particules. C’est, en revanche, encore très
difficile à contrôler », précisent les scientifiques.
Tout aussi fascinante, l’expérience DeLLight (pour Deflection of light by light,
déviation de la lumière par la lumière) explore le vide et ses
propriétés encore inconnues à l’aide d’un laser à impulsions
ultra-intenses. Les chercheurs et chercheuses impliquées souhaitent
démontrer que, à l’instar de tout milieu optique existant, le vide est
un milieu optique non linéaire. Cela signifie que l’application d’un
champ électromagnétique d’une très haute intensité dans le vide serait à
même de modifier son indice optique. Si aujourd’hui l’attoseconde
représente une « barrière ultime », elle sera vraisemblablement un jour
franchie. La zeptoseconde (10-21 seconde) est d’ailleurs déjà évoquée parmi les spécialistes. « Au début de mes études, la picoseconde était LA frontière ultime !
», se remémore Marino Marsi. Dès lors, on peut se perdre à imaginer
quelles nouvelles barrières restent à franchir, et quelles futures
découvertes se cachent encore derrière elles.
Publications
A. Autuori et al., Anisotropic dynamics of two-photon ionization: An attosecond movie of photoemission. Science Advanced 8, 12, 2022.
C. Alexandridi et al., Attosecond photoionization dynamics in the vicinity of the Cooper minima in argon. Physical review research 3, L012012, 2021.
Z. Chen et al., Ultrafast electron energy-dependent delocalization dynamics in germanium selenide. Commun Phys 4, 138, 2021.
V. Gruson et al., Attosecond dynamics through a Fano resonance: monitoring the birth of a photoelectron. Science 354, 734, 2016.
S. Robertson et al., Experiment to observe an optically induced change of the vacuum index. Physical Review A 103.2 (2021): 023524.
A. de las Heras et al. Extreme-ultraviolet vector-vortex beams from high harmonic generation. Optica 9.1 (2022): 71-79.
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